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化石能源的過度消耗導(dǎo)致大氣中CO₂排放量持續(xù)上升，引發(fā)嚴(yán)重的生態(tài)與氣候危機(jī)，威脅人類可持續(xù)發(fā)展。為應(yīng)對(duì)這一挑戰(zhàn)，我國提出“雙碳”戰(zhàn)略，旨在降低CO₂排放并推動(dòng)經(jīng)濟(jì)的低碳綠色轉(zhuǎn)型。通過催化轉(zhuǎn)化將CO₂轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品，被認(rèn)為是緩解CO₂濃度的重要途徑之一。然而，由于CO₂分子具有高熱力學(xué)穩(wěn)定性和化學(xué)惰性，實(shí)現(xiàn)C=O鍵的有效活化始終是該領(lǐng)域面臨的核心瓶頸。

中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所低碳催化與二氧化碳利用全國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室丁玉曉研究員團(tuán)隊(duì)，長期聚焦碳材料表面化學(xué)研究（Adv Mater,2025,e2418239；Angew. Chem. Int. Ed. 2024,63,e202318043;Carbon 2024,222,118998；Adv Mater,2022,34,e2206025），該團(tuán)隊(duì)基于對(duì)非均相催化體系表面化學(xué)機(jī)制的深入理解，通過對(duì)碳材料表面特性與結(jié)構(gòu)的精準(zhǔn)調(diào)控，設(shè)計(jì)并構(gòu)建了相應(yīng)的非均相催化系（J. Am. Chem. Soc. 2025,147,12652；J.? Energy Chem. 2025,106,398;Chin. J. Catal. 2025,70,115；J. Catal. 2025,447,116155 ；Nat. Commun. 2023,14,4449），并將其應(yīng)用于低碳催化和二氧化碳利用研究。

CO₂的規(guī)?；瘧?yīng)用需要相應(yīng)規(guī)模的能量輸入，碳材料作為具有相應(yīng)體量和規(guī)模的材料，可在CO₂轉(zhuǎn)化領(lǐng)域發(fā)揮重要作用。因此，探究碳材料與CO₂之間的相互作用機(jī)制，對(duì)實(shí)現(xiàn)碳循環(huán)閉環(huán)具有重要意義。在碳材料催化劑設(shè)計(jì)方向，團(tuán)隊(duì)基于對(duì)碳表面結(jié)構(gòu)的深刻理解，提出利用碳材料作模型催化體系構(gòu)建高性能CO₂熱催化轉(zhuǎn)化催化劑（Chem. Sci. 2025,16,11598）； 在無金屬碳基催化材料應(yīng)用方面，團(tuán)隊(duì)基于離子液體前驅(qū)體或激光濺射方法，開發(fā)了系列雜原子摻雜（ChemElectroChem 2025,e202500189）碳基材料，并開展CO₂活化與轉(zhuǎn)化應(yīng)用（Nanoscale,2025,17,1392）。

近期，團(tuán)隊(duì)與德國馬克斯·普朗克化學(xué)能源轉(zhuǎn)化研究所合作，在無金屬催化CO₂轉(zhuǎn)化方面取得重要進(jìn)展。研究人員在納米碳表面成功構(gòu)建出用于熱催化CO₂活化的無金屬活性位點(diǎn)。量子化學(xué)計(jì)算結(jié)果表明，該催化劑表面可通過氫輔助裂解有效活化C=O鍵并生成CO。實(shí)驗(yàn)中，研究人員以硅烷為氫源，通過還原反應(yīng)驗(yàn)證了該機(jī)理，并結(jié)合原位紅外光譜與理論計(jì)算揭示了CO₂在N、B雜原子位點(diǎn)的轉(zhuǎn)化演化過程。這一發(fā)現(xiàn)不僅加深了對(duì)無金屬催化選擇性裂解CO₂機(jī)理的理解，也為開發(fā)高效、低成本、可規(guī)?；瘧?yīng)用的碳基熱催化劑提供了新思路。相關(guān)成果以 “Heteroatomic Sites on Carbon: Thermal CO₂?Activation and Transformation by Metal-Free Catalysis” 為題發(fā)表于 ChemSusChem（ChemSusChem,2025,e2501052,https://doi.org/10.1002/cssc.202501052）上。蘭州化物所博士后張鵬為論文第一作者，蘭州化物所丁玉曉研究員和馬普化學(xué)能源轉(zhuǎn)化所碳合成與應(yīng)用組組長Saskia Heumann為論文共同通訊作者。

圖1.納米碳表面N-B位點(diǎn)催化CO₂活化

上述研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院、蘭州化物所、低碳催化與二氧化碳利用全國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和山東能源研究院企業(yè)聯(lián)合基金的支持。

圖2.理論計(jì)算結(jié)合原位紅外揭示N-B位點(diǎn)活化轉(zhuǎn)化CO₂新機(jī)制